实验室王秀芳博士在高活性半导体材料异质界面结构调控与电荷分离机制的研究进展

 半导体光催化是实现太阳能向化学能高效转化的有效途径,但如何可控调制光生载流子迁移路径和最大限度延长光生载流子寿命,仍是悬而未决的重要议题,决定着半导体光电转换效率。为此,针对半导体光催化材料,科研人员开发了一系列改性策略,特别是异质复合材料构筑,在一定程度上有效地促进了光吸收、界面反应及载流子分离。然而,传统半导体异质结体系难以同时实现界面结构精细设计与载流子精确调控,从而准确揭示界面构型和电荷传输的内在联系。该课题组成功设计了新型异质结电子传输通道,实现了高效太阳能光解水制氢在该工作中,ZnIn2S4纳米片可控地自组装在α-MnO2纳米棒的表面,构筑三维空间高度有序和界面结构可控的异质结光催化剂。与传统的异质结材料不同,具有较大比电容的α-MnO2在体系中作为电子储存媒介迅速地接收ZnIn2S4的光生电子,用于光催化氢还原,这样有效提升了界面光生载流子分离效率。另外在复合材料表面光沉积具有表面等离子效应的Ag纳米颗粒也提供了电子迅速传输通道,提高了光催化反应性能。该项工作表明可以通过选用有优异电学性能的金属氧化物与传统半导体相结合,构建新型异质结复合材料,调控异质结界面促使载流子迁移机制向有利于光催化反应的方向,为提高异质结催化剂的催化能提供了一条新的路径。该研究成果发表在应用表面科学期刊上(Applied Surface Science, 2021,549, 149341)。

 图1 Ag/α-MnO2/ZnIn2S4异质结界面调控及载流子分离机理


 构建异质结结构、探测“结”结构界面电荷转移途径对材料的设计、反应机理的研究有很重要的指导意义。该课题组还设计合成了一系列异质结复合半导体材料(如: Bi2MoO6/BiOBrACNTs/MoO2Bi/Mo/Bi2MoO6C/C3N4等),对异质界面结构进行调控,研究了电荷分离机制。这些复合异质结材料实现了N2高效光还原制氨反应、对水中有机污染物高效降解及超灵敏SERS检测等。相关研究成果分别发表在Catal. Sci. Technol.Phys. Chem. Chem. Phys.J. Mater. Res., Catalysis Letters, Anal. Methods等期刊上(Catal. Sci. Technol., 2021,11, 4783-4792Phys. Chem. Chem. Phys., 2021, 23, 20645–20653Journal of Materials Research, 2021 36, 646–656Catalysis Letters, 2021, 151:3721–3732Anal. Methods, 2021,13, 2679-2687)

 上述研究得到了安徽省自然科学基金项目、国家自然科学基金项目的资助,是学院科研平台建设和研究生培养取得的重要成果。